Комплексные соединения переходных металлов в решении проблемы связывания азота
Зарегистрируйся в два клика и получи неограниченный доступ к материалам,а также
промокод
на новый заказ в Автор24. Это бесплатно.
Введение
Производство аммиака отличается значительной энергоемкостью, связанной с собственно химическими превращениями исходного сырья в синтез-газ, а затем в аммиак и азотную кислоту. Рождение промышленности синтеза аммиака большую роль оказало и на увеличение выпуска азотных удобрений, применять которые требует сельское хозяйство для повышения урожайности и эффективности сельскохозяйственной продукции. Существует мощная промышленная фиксация атмосферного азота через синтез аммиака. Старая технология аммиачного синтеза, себя, в основном, исчерпала. И здесь для решений вставшей перед промышленностью и сельским хозяйством задачи не обойтись без понимания развития науки, техники, технологии. Необходимо искать принципиально новые направления в связывании атмосферного азота. Эффективная каталитическая активация азота в условиях окружающей среды остается одной из самых больших проблем в синтетической химии. В этом контексте большая часть усилий была сосредоточена на молибденовых и железных системах, которые используются в качестве катализаторов. Были разработаны две основные стратегии каталитической активации N2 гомогенными системами: восстановительное протонирование с образованием аммиака и восстановительное силилирование с получением силиламинов. Цель исследования: изучение комплексных соединений переходных металлов в решении проблемы связывания азота.
Выяснить механизмы образования связи, рассмотреть электронное и геометрическое строение комплексов переходных металлов с молекулой азота
Подготовить литературный обзор относительно современных исследований в сфере использования переходных металлов для фиксации азота. Оценить перспективы дальнейших исследований. Механизм образования связи металла с азотом 1.1 Восстановление N2 в апрото...
Открыть главуСовременные исследования использования в качестве катализаторов переходных металлов для фиксации азота
Одной из самых больших проблем в современной синтетической химии является фиксация N2. Атомы азота имеют решающее значение для большинства производимых химических соединений (например, фармацевтических препаратов, удобрений и взрывчатых веществ). Одн...
Открыть главуСписок литературы
Гринь Г. И., Кузнецов П. В., Филенко О. Н., Гринь С. А. Энергетические методы фиксации атмосферного азота // Вісник НТУ «ХПІ». 2016. 35 (1207).– С. 42-48. Темкин О.Н. Химия молекулярного азота // Соросовский образовательный журнал, 1997.– 310.– С. 98-103. Электронное и геометрическое строение комплексов переходных металлов с молекулой азота / К. Б. Яцимирский [и др.] // Теория электрон. оболочек атомов и молекул: докл. Междунар. симпозиума, Вильнюс, 16-20 июня 1969 г. – Вильнюс, 1971 . – С. 383 – 386. Burgess, B.K., Lowe, D.J. Mechanism of Molybdenum Nitrogenase. Chem. Rev. 1996, 96, 2983-3012. Fryzuk, M.D.; Johnson, S.A. The continuing story of dinitrogen activation. Coord. Chem. Rev. 2000, 200-202, 379-409. Stucke, N.; Floser, B.M.; Weyrich, T.; Tuczek, F. Nitrogen Fixation Catalyzed by Transition Metal Complexes: Recent Developments. Eur. J. Inorg. Chem. 2018, 72, 1337-135. Burford, R.J., Fryzuk, M.D. Examining the relationship between coordination mode and reactivity of dinitrogen. Nat. Rev. Chem. 2017, 7, 1-13. Fischler, I., von Gustorf, E.K. Chemische und biologische Aspekte der Fixierung und Reduktion molekularen Stickstoffs. Naturwissenschaften 1975, 62, 63 -70; Krewald, V. Dinitrogen photoactivation: status quo and future perspectives. Dalt. Trans. 2018, 47, 10320-10329. Solari, E., Da Silva, C., lacono, B., Hesschenbrouck, J., Rizzoli, C., Scopelliti, R.. Floriani, C. Photochemical Activation of the NN Bond in a Dimolybdenum-Dinitrogen complex: Formation of a Molybdenum Nitride. Agnew. Chem. Int. Ed. 2001, 40, 39073909. Miyazaki, T., Tanaka, H., Tanabe, Y., Yuki, M., Nakajima, K., Yoshizawa, K., Nishibayashi, Y. Cleavage and Formation of Molecular Dinitrogen in a single system assisted by Molybdenum Complexes Bearing Ferrocenyldiphosphine. Agnew. Chem. Int. Ed. 2014, 53, 11488-11492. Smith, J. M. Reactivity of Transition Metal Nitride Complexes. In Progress in Inorganic Chemistry; Karlin, K.D., Ed.; John Wiley & Sons, Inc.: Hoboken, New Jersey, 2014; Volume 58, Chapter 6. Arashiba, K., Kinoshita, E., Kuriyama, S., Eizawa, A., Nakajima, K., Tanaka, H., Yoshizawa, K., Nishibayashi, Y. Catalytic Reduction of Dinitrogen to Ammonia by Use of Molybdenum-Nitride Complexes Bearing a Tridentate Triphosphine as Catalysts. J. Am. Chem. Soc. 2015, 737, 5666-5669. Keane, A.J., Farrell, W.S., Yonke, B.L., Zavalij, P.Y., Sita, L.R. Metal-Mediated Production of Isocyanates, R3N=C=O from Dinitrogen, Carbon Dioxide, and R3EQ. Agnew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 10220-10224. Huss, A.S., Curley, J.J., Cummins, C.C., Blank, D.A. Relaxation and Dissociation Following Photoexcitation of the (p-N2)[Mo(N[t-Bu]Ar)s]2 Dinitrogen Cleavage Intermediate. J. Phys. Chem. B 2013, 777, 1429-1436. Rafiq, S., Bezdek, M.J., Koch, M., Chirik, P.J., Scholes, G.D. Ultrafast Photophysics of a Dinitrogen-Bridged Molybdenum Complex. J. Am. Chem. Soc. 2018, 740, 6298-6307. Yoshiaki Nishibayashi Recent Progress in Transition-Metal-Catalyzed Reduction of Molecular Dinitrogen under Ambient Reaction Conditions Inorg. Chem. 2015, 54, 19, 9234-9247 Publication Date:July 1, 2015 https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.5b00881. Yoshiaki Tanabe,a Shogo Kuriyama,a Kazuya Arashiba,a Yoshihiro Miyake,a Kazunari Nakajimaa and Yoshiaki Nishibayashi Development of catalytic nitrogen fixation using transition metal–dinitrogen complexes under mild reaction conditions Chem. Commun., 2013, 49, 11215-11217 https://doi.org/10.1039/C3CC46946H6. Yoshiaki Nishibayashi Recent Progress in Transition-Metal-Catalyzed Reduction of Molecular Dinitrogen under Ambient Reaction Conditions Inorg. Chem. 2015, 54, 19, 9234-9247 https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.5b00881. Vízi-Orosz Anna, Berzeviczy Gergely, Pályi Gyula Coordinated “Naked” Pnicogenes and Catalysis Catalysts 2018, 8(12), 583; https://doi.org/10.3390/catal8120583. Del Castillo, T.J., Thompson, N.B., Peters, J.C. A Synthetic Single-Site Fe Nitrogenase: High Turnover, Freeze-Quench 57Fe Mössbauer Data, and a Hydride Resting State. J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 5341–5350. Wojciech I. Dzik Silylation of Dinitrogen Catalyzed by Hydridodinitrogentris(Triphenylphosphine)Cobalt(I) Inorganics 2016, 4(3), 21; https://doi.org/10.3390/inorganics4030021 Shima T., Hou Z. (2017) Dinitrogen Fixation by Transition Metal Hydride Complexes. In: Nishibayashi Y. (eds) Nitrogen Fixation. Topics in Organometallic Chemistry, vol 60. Springer, Cham. DOIhttps://doi.org/10.1007/3418_2016_3.
